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我院研究团队关于铯铅卤化物量子点研究工作的新进展


  我院田建军教授团队关于CsPbI3量子点研究工作,连续2篇论文发表在 Advanced Functional Materials (《先进功能材料》,影响因子15.621),并被Wiley出版集团Materials Views进行了亮点报道。

  铯铅卤化物CsPbX3(X="I,Br,Cl)具有高载流子迁移率、大消光系数、可调节带隙和低成本溶液制备工艺等优点,在光伏、发光和探测等领域展现出很大的发展潜力。其中,具有黑相结构的CsPbI3拥有较窄带隙(1.73 eV)和优异光电性能。然而,Cs的离子半径过小,难以形成稳定的黑相结构,容易发生相变,形成光电性能很差的黄相。利用表面能高和有机配体协助作用,化学合成量子点的方法是稳定CsPbI3黑相的有效途径之一。但是依然面临稳定性差、易相变、量子点薄膜电荷传输性能低和成膜困难等问题。

  图1. AET配体交换的示意图和量子点水、紫外稳定性

  针对稳定性问题,该团队提出量子点表面工程策略来提高CsPbI3量子点稳定性,采用短链配体2-aminoethanethiol (AET)原位部分替换掉原来长链的油胺油酸配体,如图1。这不仅提高了量子点的水、光稳定性,还提升了量子点薄膜的载流子迁移率。研究显示,AET通过在量子点周围形成致密的配体保护层,阻止了水分子的渗透并减缓了薄膜的降解;同时AET钝化了量子点的表面缺陷,提升光致发光量子产率。结果表明,AET-CsPbI3量子点在水中浸泡1小时或者在紫外照射下仍可以保持95%的初始PL性能,如图1。由于AET的碳链较短,量子点薄膜的电荷迁移率得到明显提升。基于AET-CsPbI3量子点薄膜的光电探测器展示了很好的探测性能,在无偏压时光响应度为105mA/W,探测度达到5×1013 Jones。这种探测器同样具有非常高的稳定性,在未封装情况下在室外放置40h仍能保持初始性能的95%。这一工作(Adv. Funct. Mater. 2019, DOI: 10.1002/adfm.201902446)的第一作者是2018级博士研究生毕成浩同学。

  此外,CsPbI3量子点薄膜主要采用旋涂工艺制备,这种工艺无法实现大面积量子点薄膜的规模化制备。与旋涂相比,喷涂技术是一种廉价、高效的涂层和薄膜的规模化制备技术。但是,量子点溶液中具有大量有机配体,喷涂技术无法实现高电荷传输和致密的量子点薄膜,难以获得高效率的量子点薄膜光电器件,如太阳能电池。然而,如果去除量子点表面有机配体又会发生相变。为此,该团队开发出一种逐层超薄量子点沉积与配体清洗工艺相结合的技术(UFP)。这种技术可以最大限度地减少量子点薄膜中有机物配体的残留,改善薄膜的致密性与电荷传输性能,最终获得适于制备高效率太阳能电池的量子点薄膜。CsPbI3量子点太阳能电池光电转换效率由传统喷涂技术的0.96%,提高到UFP技术的11.2%,且未封装样品在20%湿度下储存30天仍能保持最初80%的转换效率。这一工作(Adv. Funct. Mater. 2019, DOI: 10.1002/adfm.201906615)的第一作者是2016级博士研究生袁吉峰同学,并被Materials Views进行亮点报道。

  图2 Wiley出版集团Materials Views对这一成果的报道

  CsPbX3量子点蓝光发射做了大量研究工作。针对蓝光产率低等问题,提出核壳结构CsPbBr3量子点。基于量子尺寸效应,通过减小绿光CsPbBr3的尺寸,将带隙提升到蓝光宽带隙;同时引入一种非晶核壳结构,有效减少激子猝灭,最终实现高蓝光PLQY(84%)。该研究结果发表在 ACS Energy Lett. (2018, 3, 245-251,影响因子16.331),并入选ESI高被引论文,被 Nature Mater. 和 Nature Photon. 等期刊论文等进行了正面引用和评述。但是,非晶壳稳定性差,易于晶化。为此,该团队提出了一种新型结构的纳米晶。通过控制反应生长动力学过程,将2D钙钛矿纳米片自组装成多维量子阱结构材料,表现出以480nm为发射中心的高达91%的PLQY性能,达到现有红光和绿光水平。该研究成果发表在 Adv. Sci. (2019, 6, 1900462. 影响因子15.804)。上述论文的第一作者分别为硕士研究生王世勋和博士研究生毕成浩。